از جمله تالیفات با ارزش استاد دکتر محمد معین، فرهنگ معین در شش جلد است که از منابع معتبر واژگان زبان فارسی است. دکتر معین با فراهم کردن مجموعه شش جلدی فرهنگ فارسی خدمتی بس بزرگ به جامعه ادبی انجام داد، ضمن این‌که فرهنگ معین با یک روش ابتکاری و بهره‌گیری از فرهنگ‌های مختلف و روش‌های گوناگون تدارک دیده شد. وی به زبانهای فرانسه، انگلیسی، عربی و آلمانی تسلط کامل داشت و زبانهای پهلوی اوستایی و فارسی باستان و بعضی لهجه‌های محلی را خوب می‌دانست. دکتر معین به علت کارهای زیاد مطالعاتی و تحقیقی در سال ۱۳۴۵ در یکی از اتاق‌های دانشکده ادبیات بیهوش شد و به حال اغماء فرو رفت.

برای معالجه دکتر معین این میهن­دوست و عاشق فرهنگ و ادب ایران اقدامات زیادی شد و او را به کشورهای مختلف بردند. اما سرانجام پس از چهار سال و پنج ماه که در حالت اغماء بود، در ۵۷ سالگی درگذشت. آرامگاهش  در آستانه اشرفیه گیلان است. روحش شاد و یادش گرامی باد.